3-9 研究施設
分子制御レーザー開発研究センター
猿 倉 信 彦（助教授）
A -1)専門領域：量子エレクトロニクス、非線形光学
A -2)研究課題：
a) 遠赤外超短パルスレーザー b) 紫外波長可変固体レーザー c) 非線形光学
d) 青色半導体レーザー e) 超高速分光
f) 新真空紫外域光学窓材
A -3)研究活動の概要と主な成果
a) 遠赤外超短パルスレーザー：今までレーザーが存在していなかった遠赤外領域において，世界で初めて，強磁場を印 加した半導体から，平均出力がサブミリワットの遠赤外放射（テラヘルツ放射）を得ることに成功した。このテラヘ ルツ放射の偏光が，磁場によって大きく変化することも発見した。また，昨年度にテラヘルツ放射の実験に用いた半 導体非線形ミラーに磁場を印加することにより，テラヘルツ放射の増強を実現した。この領域は分子物質のフォノ ンやエキシトンを直接励起できることができるため非常に重要であるだけでなく，工業的応用においてもイメージ ングやセンシングなどの新たなる手法となるため，世界的にも大いに注目されている。
b) 紫外波長可変固体レーザー：紫外，および深紫外波長領域において，世界で初めて全固体，かつコンパクトな10 mJ ク ラスの出力を持つ波長可変紫外超短パルスレーザーを実現した。この紫外，深紫外波長領域は様々な分子物質の分 子科学の研究，特にオゾン層問題の研究や青色半導体レーザーの研究において必要不可欠と考えられる波長領域で ある。
c) 非線形光学：半導体において，レーザー照射による遠赤外複素屈折率の変化を測定した。
d) 青色半導体レーザー：青色で発光する窒化ガリウム系の半導体素子において精密な分光を行い，未解明の分野であ る発光メカニズムについて様々な知見を得た。窒化ガリウム系の半導体素子は，近年，青色半導体レーザー材料とし て急速に注目されてきている物質である。青色半導体レーザーにおいては，室温連続発振青紫色レーザーダイオー ドの寿命が１万時間を超えて製品化が間近になっているにもかかわらずその発振機構の解明には至っておらず，原 点に戻って，InGaN 系発光ダイオードの発光機構について，研究を進める予定である。
e) 超高速分光：a)で述べたような強力な遠赤外放射光を用いて，様々な分子物質の超高速過渡分光を行う。現在，化合 物半導体であるInA sにおいて，清浄表面からのテラヘルツ電磁波放射の研究を，総合研究大学院大学光先導学科松 本教授と行っており，表面とテラヘルツ電磁波に関連する多くの情報を得ている。また，神戸大学富永助教授，千葉 大学西川教授と溶液，及び期待に関する超高速遠赤外分光の実験を行っており，成果をあげている。
f) 新真空紫外域光学窓材：紫外，および深紫外波長領域におけるレーザー結晶に関するノウハウを用いて，放射光に用 いることが可能な新しい真空紫外領域の窓材の研究を課題研究として行っており，いくつかの新結晶の開発に成功 している。
B -1) 学術論文
H. OHTAKE, H. MURAKAMI, T. YANO, S. ONO, N. SARUKURA, H. TAKAHASHI, Y. SUZUKI,G. NISHIJIMA and K. WATANABE, “Anomalous Power and Spectrum Dependence of Terahertz Radiation from Femtosecond-Laser- Irradiated Indium Arsenide in High Magnetic Fields up to 14 T,” Appl. Phys. Lett. 82, 1164–1166 (2003).
H. TAKAHASHI, Y. SUZUKI, M. SAKAI, S. ONO, N. SARUKURA, T. SUGIURA, T. HIROSUMI and M. YOSHIDA,
“Significant Enhancement of Terahertz Radiation from InSb by Use of a Compact Fiber Laser and an External Magnetic Field,” Appl. Phys. Lett. 82, 2005–2007 (2003).
H. TAKAHASHI, Y. SUZUKI, A. QUEMA, M. SAKAI, T. YANO, S. ONO, N. SARUKURA, M. HOSOMIZU, T. TSUKAMOTO, G. NISHIJIMA and K. WATANABE, “Magnetic-Field-Induced Enhancement of THz-Radiation Power from Femtosecond-Laser-Iradiated InAs up to 27 T,” Jpn. J. Appl. Phys. 42, L532–L534 (2003).
H. TAKAHASHI, M. SAKAI, S. ONO, N. SARUKURA, H. SARO and T. FUKUDA, “Optical Property of Ce3+-Ion– Doped LiCaAlF6 Crystal in Vacuum Ultraviolet Region,” Jpn. J. Appl. Phys. 42, L660–L662 (2003).
H. TAKAHASHI, A. QUEMA, R. YOSHIOKA, S. ONO and N. SARUKURA, “Excitation Fluence Dependence of Terahertz Radiation Mechanism from Femtosecond-Laser-Irradiated InAs under Magnetic Field,” Appl. Phys. Lett. 83, 1068–1070 (2003). M. TAKESADA, E. VANAGAS, D. TUZHILIN, I. KUDRYASHOV, S. SURUGA, H. MURAKAMI, N. SARUKURA, K. MATSUDA, S. MONONOBE, T. SAIKI, M. YOSHIMOTO and S. KOSHIHARA, “Micro-Character Printing on a Diamond Plate by Femtosecond Infrared Optical Pulses,” Jpn. J. Appl. Phys. 42, 4613–4616 (2003).
H. TAKAHASHI, Y. SUZUKI, S. ONO, H. MURAKAMI, N. SARUKURA and T. NAKAMURA, “Mode-Locking Stability Adjustment of a Kerr-Lens Mode-Locked Ti:sapphire Laser, Analyzed by a Recently Developed Real-Time Spectrum Analyzer,” Jpn. J. Appl. Phys. 42, 4330–4333 (2003).
A. QUEMA, H. TAKAHASHI, M. SAKAI, M. GOTO, S. ONO, N. SARUKURA, N. YAMADA and R. SHIODA,
“Identification of Potential Estrogenic Environmental Pollutants by Terahertz Transmission Spectroscopy,” Jpn. J. Appl. Phys. 42, L932–L934 (2003).
H. TAKAHASHI, H. MURAKAMI, H. OHTAKE and N. SARUKURA, “Mid-Infrared and THz Coherent Sources Using Semiconductor-Based Materials,” Top Appl. Phys. P425–P444 (2003).
H. TAKAHASHI, A. QUEMA, M. GOTO, S. ONO and N. SARUKURA, “Terahertz Radiation Mechanism from Femtosecond-Laser-Irradiated InAs(100) Surface,” Jpn. J. Appl. Phys. 42, L1259–L1261 (2003).
B -2) 国際会議のプロシーディングス
H. TAKAHASHI, Y. SUZUKI, M. SAKAI, S. ONO, N. SARUKURA, T. SUGIURA, T. HIROSUMI and M. YOSHIDA,
“Significant enhancement of THz-radiation from InSb(100) surface by use of a compact fiber laser and an external magnetic field,” the 2003 Ultrafast Electronics and Optoelectronics (UEO2003), January, 2003, Washington DC, U.S.A., 45–47 (2003).
G. MASADA, H. SHIRAISHI, I. SEKINE, Y. SUZUKI, S. ONO and N. SARUKURA, “Thermal-induced two-photon absorption reduction of Li2B4O7 for the high-pulse-energy scaling of the fourth harmonic generation of Nd:YAG laser,” Advanced Solid-State Photonics (ASSP), February, 2003, San Antonio, paper MB9 (2003).
H. MURAKAMI, T. KOZEKI, Y. SUZUKI, S. ONO, N. SARUKURA, H. SATO and T. FUKUDA, “Vacuum-ultraviolet, compact video camera system utilizing LiCaAlF6 crystal optics transparent down to 112-nm,” Advanced Solid-State Photonics (ASSP), February, 2003, San Antonio, paper TuB11 (2003).
H. TAKAHASHI, Y. SUZUKI, A. QUEMA, R. YOSHIOKA, S. ONO, N. SARUKURA, M. HOSOMIZU, T. TSUKAMOTO, S. SAITO, K. SAKAI, G. NISHIJIMA and K. WATANABE, “Magnetic field dependence of THz-radiation from femtosecond-laser-irradiated InAs up to 27 T,” the Conference on Laser and Electro-Optics (CLEO2003), June, 2003, Baltimore, U.S.A., paper CMI3w (2003).
M. SAKAI, T. KOZEKI, H. MURAKAMI, M. HOSOMIZU, R. YOSHIOKA, Y. SUZUKI, S. ONO, N. SARUKURA, H. SATO and T. FUKUDA, “Vacuum-ultraviolet, real time imaging system utilizing LiCaAlF6 optics,” the Conference on Laser and Electro-Optics (CLEO2003), June, 2003, Baltimore, U.S.A., paper CThR6 (2003).
G. MASADA, H. SHIRAISHI, I. SEKINE, Y. SUZUKI, S. ONO and N. SARUKURA, “Thermal-induced two-photon absorption reduction of Li2B4O7 and generation of 0.430-J, 10-Hz, 266-nm pulses from Nd:YAG laser,” the Conference on Laser and Electro-Optics (CLEO2003), June, 2003, Baltimore, U.S.A., paper CTuF3 (2003).
A. QUEMA, H. TAKAHASHI, Y. SUZUKI, S. ONO, N. SARUKURA, M. GOTO, R. SHIODA and N. YAMADA,
“Identification of various hydroxynaphthalenes using terahertz spectroscopy,” Ultrafast Optics (UFO), June, 2003, Vienna, Austria, paper Tu3-7 (2003).
H. TAKAHASHI, Y. SUZUKI, A. QUEMA, R. YOSHIOKA, S. ONO, N. SARUKURA, M. HOSOMIZU, T. TSUKAMOTO, G. NISHIJIMA and K. WATANABE, “Magnetic-field induced enhancement of THz-radiation from InAs irradiated with 0.8 µm laser up to 27 T and InSb irradiated with 1.56 µm laser up to 5 T,” Ultrafast Optics (UFO), June, 2003, Vienna, Austria, paper Th2-3 (2003).
H. TAKAHASHI, M. SAKAI, S. ONO, N. SARUKURA, T. SUGIURA, T. HIROSUMI and M. YOSHIDA, “Enhancement of THz-radiation from InSb by use of a communication wavelength laser and an external magnetic field,” 11th International Conference on Terahertz Electronics THz 2003, September, 2003, Sendai, Japan, paper H-5 (2003).
H. TAKAHASHI, A. QUEMA, M. GOTO, S. ONO, N. SARUKURA, M. HOSOMIZU, T. TSUKAMOTO, G. NISHIJIMA and K. WATANABE, “THz-radiation from femto-sencond-laser irradiated InAs under magnetic field up to 27T,” 11th International Conference on Terahertz Electronics THz 2003, September, 2003, Sendai, Japan, paper P1-8 (2003). H. TAKAHASHI, A. QUEMA, M. GOTO, S. ONO and N. SARUKURA, “Study of THz-radiation mechanism from femtosecond-laser irradiated InAs under magnetic field,” 11th International Conference on Terahertz Electronics THz 2003, September, 2003, Sendai, Japan, paper P2-4 (2003).
A. QUEMA, H. TAKAHASHI, M. GOTO, S. ONO and N. SARUKURA, “Teraherz spectroscopy of various naphthols,” 11th International Conference on Terahertz Electronics THz 2003, September, 2003, Sendai, Japan, paper P2-31 (2003).
H. TAKAHASHI, Y. SUZUKI, A. QUEMA, R. YOSHIOKA, S. ONO, N. SARUKURA, M. HOSOMIZU, T. TSUKAMOTO, G. NISHIJIMA and K. WATANABE, “THz-radiation From Femto-Second-Laser Irradiated InAs In Magnetic Fields Up To 27 T,” The 28th International Conference on Infrared and Millimeter Waves(IRMMW), September, 2003, Otsu, Japan, paper Th4-2 (2003).
A. QUEMA, H. TAKAHASHI, M. SAKAI, M. GOTO, S. ONO, N. SARUKURA, R. SHIODA and N. YAMADA,
“Determination Of Mono- And Di- Substituted Naphthalene via Terahertz Spectroscopy,” The 28th International Conference on Infrared and Millimeter Waves(IRMMW), September, 2003, Otsu, Japan, paper WP-12 (2003).
H. TAKAHASHI, A. QUEMA, R. YOSHIOKA, S. ONO and N. SARUKURA, “Excitation Fluence Dependence Of THz –radiation From Femtosecond-Laser Irradiated InAs Under Magnetic Field,” The 28th International Conference on Infrared and Millimeter Waves(IRMMW), September, 2003, Otsu, Japan, paper WP-27 (2003).
A. QUEMA, H. TAKAHASHI, M. SAKAI, M. GOTO, S. ONO, N. SARUKURA, R. SHIODA and N. YAMADA,
“Spectroscopic Studies Using Magnetically-Enhanced Terahertz Radiation from InAs of Various Hydroxynaphthalenes,” The 21st Samahang Pisika ng Pilipinas (SPP) Congress, October, 2003, Cebu, Philippines, paper 03-009 (2003).
H. TAKAHASHI, A. QUEMA, S. ONO and N. SARUKURA, “Excitation Fluence Dependence of Terahertz Radiation Mechanism from Femto-Second-Laser-Irradiated InAs Under Magnetic Field,” The 21st Samahang Pisika ng Pilipinas (SPP) Congress, October, 2003, Cebu, Philippines, paper 03-010 (2003).
S. ONO and N. SARUKURA, “All-solid-state Ultraviolet Femtosecond Laser system Using New Laser Medium,” JAPAN- TAIWAN Joint Seminar Toward Formation of New Network Between Physics and Chemistry On the Frontiers of Material Science, December, 2003, Taipei, Taiwan, paper P-4 (2003).
G. MASADA, H. SHIRAISHI, I. SEKINE, Y. SUZUKI, S. ONO and N. SARUKURA, “Thermal-induced two-photo absorption reduction of Li2B4O7 for the high-pulse-energy scaling of the fourth harmonic generation of Nd:YAG laser,” CLEO / Pacific Rim the 5th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, December, 2003, Taipei, Taiwan, W2F-(5)-2 (2003).
Y. SUZUKI, T. KOZEKI, H. OHTAKE, N. SARUKURA, T. NAKAJYO, F. SAKAI and Y. AOKI, “Development of future all- solid- state ultraviolet, terawatt laser system using Ce:LiCaF as a gain medium,” CLEO/Pacific Rim the 5th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Taipei, December, 2003, paper W4D-(3)-3 (2003).
H. OHTAKE, Y. SUZUKI, S. ONO, H. MURAKAMI, N. SARUKURA, T. HIROSUMI and T. OKADA, “Simultaneous measurement of thickness and water content of thin black ink films for printing using THz-radiation,” CLEO/Pacific Rim the 5th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Taipei, December, 2003, paper W4G-(6)-2 (2003).
H. TAKAHASHI, Y. SUZUKI, A. QUEMA, R. YOSHIOKA, S. ONO, N. SARUKURA, M. HOSOMIZU, T. TSUKAMOTO, G. NISHIJIMA and K. WATANABE, “Magnetic field dependence of THz-radiation from femtosecond- laser-irradiated InAs up to 27 T,” CLEO/Pacific Rim the 5th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, December, 2003, Taipei, Taiwan, W4G-(6)-4 (2003).
H. TAKAHASHI, Y. SUZUKI, S. ONO, N. SARUKURA and T. NAKAMURA, “Mode-locking stability observation of a Kerr-lens mode-locked Ti:sapphire laser analyzed by a recently developed real-time spectrum analyzer,” CLEO/Pacific Rim the 5th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, December, December, 2003, Taipei, Taiwan, WP-(6)-2 (2003).
H. TAKAHASHI, Y. SUZUKI, M. SAKAI, S. ONO, N. SARUKURA, T. SUGIURA, T. HIROSUMI and M. YOSHIDA,
“THz-radiation from InSb(100) surface by use of a communication wavelength laser and an external magnetic field,” CLEO/ Pacific Rim the 5th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, December, 2003, Taipei, Taiwan, TH1D-(6)-3 (2003).
H. TAKAHASHI, Y. SUZUKI, M. SAKAI, S. ONO, N. SARUKURA, T. SUGIURA, T. HIROSUMI and M. YOSHIDA,
“Excitation fluence dependence of terahertz radiation mechanism from femtosecond-laser-irradiated InAs under magnetic field,” CLEO/Pacific Rim the 5th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, December, 2003, Taipei, Taiwan, TH1D-(6)-4 (2003).
M. SAKAI, T. KOZEKI, M. HOSOMIZU, Y. SUZUKI, S. ONO, N. SARUKURA, H. SATO and T. FUKUDA, “Vacuum- ultraviolet, real time imaging utilizing LiCaAlF6 optics,” CLEO/Pacific Rim the 5th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, December, 2003, Taipei, Taiwan, TH2H-(7)-4 (2003).
A. QUEMA, H. TAKAHASHI, R. YOSHIOKA, Y. SUZUKI, S. ONO and N. SARUKURA, “Terahertz spectroscopic studies of mono- and di- substituted hydroxynaphthalenes,” CLEO/Pacific Rim the 5th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Taipei, December, 2003, paper F1G-(4)-1 (2003).
B -4) 招待講演
小野晋吾、猿倉信彦, 「真空紫外光学材料としてのL iC A Fと、レーザー材料としてのC e:L iC A F 」, UV S OR ワークショップ ビームライン高度化（第三回）, IMS , 2003年 3月 .
N. SARUKURA, “Development of Future All-Solid-State, Ultraviolet, Terawatt Laser System Using Ce:LiCAF as a Gain Medium,” ACCGE-15, Keystone, July 2003.
猿倉信彦, 「強磁場下のInA sからのテラヘルツ電磁波放射」, 応用物理学会 関西支部セミナー「テラヘルツ・フォトニクス」 第３回目 , 大阪大学 , 2003年 8月 .
小野晋吾、佐藤浩樹、猿倉信彦、福田承生, 「紫外領域における高出力全固体超短パルスレーザー開発」, 電気学会電子・ 情報・システム部門大会 , 秋田大学 , 2003年 8月 .
N. SARUKURA, “Application and generation of various ultrashort optical pulses ranging from soft x-ray to far-infrared,” The 21st Samahang Pisika ng Pilipinas (SPP) Congress, Cebu (Philippines), October 2003.
猿倉信彦 , 「強磁場中での半導体からのテラヘルツ電磁波放射」, 物性研短期研究会「短波長光などのコヒーレンスの生 成・消滅に関する新しい知見と構想」, 東京大学物性研究所 , 2003年 11月 .
N. SARUKURA, “Magnetic Field Enhanced THz-radiation Emitted Irradiated with Femtosecond Optical Pulses,” JAPAN- TAIWAN Joint Seminar Toward Formation of New Network Between Physics and Chemistry On the Frontiers of Material Science, Taipei (Taiwan), December 2003.
小野晋吾、猿倉信彦 , 「紫外光学材料としての L iC aA lF6結晶の特性とその応用」, UV SOR２０周年記念利用者研究報告会 , IMS , 2003年 12 月 .
B -6) 受賞、表彰
猿倉信彦 , 電気学会論文発表賞 (1994). 猿倉信彦 , レーザー研究論文賞 (1998).
猿倉信彦 , J J A P 論文賞（E R A T O 河村他）(2001). 和泉田真司 , 大幸財団学芸奨励生 (1998). 劉振林 , レーザー学会優秀論文発表賞 (1998).
B -7) 学会および社会的活動 学会の組織委員
F S T '99実行委員会 (1998-1999).
Ultrafast Phenomena プログラム委員 (1997-2002). 応用物理学会プログラム委員 (1997-2002). 電気学会光量子デバイス技術委員 (1998- ). レーザー学会年次大会実行委員 (1998- ). レーザー学会中部支部組織委員 (1998- ).
Advanced Solid- State lasers, program committee (2000-2002).
電気学会アドバンストコヒーレントライトソース調査専門委員会委員長 (2001-2003). 第 28 回赤外とミリ波に関する国際会議プログラム委員 (2002-2003).
C onference on L aser and E lectro-Optics/ Pacific R im プログラム委員 (2002- ). Ultrafast Phenomena C onference運営委員 (2002-2004).
THz 2003, program committee (2002-2003). Ultrafast Optics, program committee (2002- ).
Laser and Nonlinear Optical Materials, program committee (2002-2003).
学会誌編集委員
レーザー研究 , 編集委員 (1997- ).
B -8) 他大学での講義、客員
東京大学物性研究所客員助教授 , 1998年 4月 -1998年 9月 . 東京大学物性研究所客員助教授 , 2000年 4月 -2001年 3月 . 東北大学金属材料研究所客員助教授 , 2000年 10月 -2001年 3月 . 宮崎大学工学部非常勤講師 , 1998年 10月 -1999年 3月 .
理化学研究所非常勤フロンティア研究員 , 1996年 4 月 - .
工業技術院電子技術総合研究所非常勤研究員 , 1994 年 4 月 -1995年 3月 , 1998年 7月 -1998年 9月 . 財団法人神奈川科学技術アカデミー非常勤研究員 , 1998年 5月 -2003年 3月 .
National R esearch C ouncil of C anada, 1999年 12月 . W ien T echnical University, 2000年 6月 .
C ) 研究活動の課題と展望
遠赤外超短パルスレーザーにおいては，その実用という点において，ミリワット級のアベレージパワーを持つテラヘルツ放射 光源の開発が課題となる。現在，我々のグループでは，強磁場を印加することで，平均出力でサブミリワット級のテラヘルツ
電磁波光源の開発に成功している。この光源を用いることで，今まで非常に難しいとされていたテラヘルツ領域の時間分解 分光も容易に行うことが可能となり，様々な興味深い現象を発見してきている。これにより，光による物性制御などの実現が現 実味を帯びてきている。また，新たなテラヘルツ光源として，有機物結晶や磁性半導体にも探索の範囲を広げる方針である。 深紫外波長可変全固体レーザーにおいては大出力化と短波長化が当面の課題である。大出力化は励起配置や増幅光学 系に特殊構造をもたせることによって大きな進歩が見込まれ，短波長化は新たなるレーザー結晶を用いることにより具現化 できる。現在，ロシア，東北大学との共同研究によるC e:L iC A F 結晶を用いて，大出力紫外レーザーの開発を行っている。こ の共同研究により，200 nmより短波長での大出力深紫外波長可変全固体レーザーの実用化は，比較的早期に達成し得る と考えられている。
平 等 拓 範（助教授）
A -1)専門領域：量子エレクトロニクス、光エレクトロニクス、レーザー物理、非線形光学
A -2)研究課題：広帯域波長可変クロマチップレーザーの研究 a) 高性能マイクロチップ固体レーザーの研究
a1)固体レーザー材料の研究 a2)高輝度 Ndレーザーの研究 a3)高性能 Y bレーザーの研究
b)高性能非線形光学波長変換チップの研究 b1)高効率中赤外光発生法の研究 b2)高性能 QPM チップ作成法の研究 b3)多機能非線形波長変換法の研究
A -3)研究活動の概略と主な成果
中赤外域から紫外域にわたる多機能な応用光計測を可能とする高機能・広帯域波長可変クロマチップレーザー（C hromatic Microchip L aser S ystem; C hroma-C hip L aser）をめざして以下のような研究を進めている。
a1) レーザー材料の分光特性を詳細に調べることにより，半導体レーザー（L D ）励起固体レーザー（D PS S L ）の中でも代 表的な Nd:Y A G レーザーの性能を飛躍的に高めることのできる励起法を見出すことができた。Nd:Y A G は GaA lA s- L D に適した 808 nm（4I9/2–4F5/2）に強い吸収があったことが幸いしたものであるが，1064 nm発振に対する原子量子 効率を 76% と制限する要因ともなっていた。我々は，最近になり Nd3+高濃度添加 Y A G において上準位直接励起（4I9/2–
4F
3/2）を行うことでレーザー性能が著しく向上することを実証した。一方で，Y A Gの結晶構造に対する詳細な研究に より，励起に付随し誘起される熱複屈折特性を大幅に改善できる新構成を発見した。Y A G に関する研究の殆どは３ ０年近く前に成された解析に帰着するが，これに致命的な誤りがあった。基礎に立ち返った検討の結果，従来広く用
いられている熱複屈折解消法を必要としない簡便な手法を提案することができた。また，新材料探索としてNd高濃 度添加の可能なセラミックY A G ，Y A G の倍程度の熱伝導率を有するY2O3やスペクトル幅を制御できるY S A G など 半導体レーザー励起マイクロチップ固体レーザーの観点より材料開発に強い他機関と連携しながら研究，開発を進 めている。
a2) 小型固体レーザーの究極であるマイクロチップレーザーの高輝度化を，代表的なNd系固体レーザーを中心に進め ている。これまでにモード品質を示す量として導入されつつあるM2因子を用いた設計法を提案，Nd:Y V O4マイクロ チップレーザーにおいて，スロープ効率58.6%を達成している。次に，パワースケーリングを図り，Nd:Y A Gを用いて 最大出力 4.1 W をスロープ効率 57% で得た。さらに，高輝度化を図るため拡散接合型 Nd:Y A G 結晶に C r:Y A G を併用 した受動Qスイッチレーザーを試作，最大平均出力4.2 W を得た。さらに，小型簡便構成を継承しつつ高機能な応用 を目指した，受動Qスイッチの制御法を検討している。すでに，パルスエネルギー800 µJ，パルス幅 1 ns，スペクトル 線幅0.05 nm以下の優れた特性を得ている。現在，このレーザーの実用化を進めるとともに，非線形波長変換による 紫外光及び赤外光発生を検討中である。
a3)９０年代に入り，レーザーには不向きとされていたY b系材料が，L D 励起により高性能なレーザーとなり得ることが
報告された。以来，我々はこの分野でも先導的な研究を行ってきた。高出力化が期待されている Y b:Y A G は，高効率 発振が可能と言われながらも準四準位レーザーであるため，励起状態に敏感であり，条件によっては，発振効率が大 きく損なわれる欠点を有する。全固体レーザーの励起光源であるL D は，ビーム品質が劣悪であるため，その高密度 励起光学系の設計が困難であったが，M
2
因子設計法を改良することでD PS S L の最適化を容易にした。これまでに， 長さ400 µm の Y b:Y A G マイクロチップ結晶から，1 µm 領域において 85 nm と蛍光幅の９倍にも及ぶ広帯域波長可
変動作を実現した。さらに，S E S A M を用いて 490 fs までの超短パルスが発生可能であることを実証した。このこと は，高平均出力の超短パルスレーザーとしての可能性を示唆するものと考えている。一方，マイクロチップレーザー の高出力化を図るため，励起パワーのスケーリングが容易なエッジ励起法を考案し，準C W 励起により最大出力130 W ，スロープ効率 60% を，また C W 出力 90.2 W を 2 mm × 2 mm，厚み 400 µmのコアから取り出すことに成功した
（出力密度 2.2 kW /cm
2
）。現在，高ビーム品質を維持しながら，さらなる高出力化を図る新規構成を検討している。 b1) レーザーは高輝度の優れた光源であるが，発振波長が限定されていることがその応用を制限していた。非線形光学
に基づく波長変換法ではレーザー光のコヒーレンス特性を損なわずに高効率に異なった波長に変換できる特長を 持っている。しかしながら，分子科学に限らず種々の応用分野から，より高度な非線形光学波長変換法が求められて いる。最近提案された擬似位相整合（ Quasi Phase Matching: QPM ）波長変換法では，位相整合条件を光リソグラフィ によるディジタルパターンで設計できるため変換効率や位相整合波長が設計できるだけでなく空間領域，周波数領 域，時間領域で位相整合特性を設計できる。
本研究では，OPO, D F Gを組み合わせることで波長6 µm領域の広帯域赤外光を高効率に発生することを検討している。こ こでは，ニオブ酸リチウム（L iNbO3）にQPM構造を導入したQPM-L iNbO3を検討している。この場合，最適な周期や領域長 が決定されれば，光リソグラフィにより１つの結晶上にOPOとD F Gの２つの機能を持たせることも可能になる。これまでにOPO による3 µm域までの中赤外光発生を確認した。現在，6 µm域発生用DFG光源と性能評価用の分光分析装置を試作開発 中である。
b2) QPMデバイスには材料としてL iNbO3が広く用いられているが，従来のプロセスでは分極を反転させるための印加 高電界を深さ方向に制御することが不可能であり，原理的な検証は可能でも実用的な出力を得ることは困難であっ た。現在，初期的な QPM-L iNbO3を用いた赤外光発生実験と高出力化のための大断面積 QPM-L iNbO3作成プロセス 開発を併行して進めている。これまでに厚さ 3 mmの MgO:L iNbO3結晶に周期 30 µmのQPM構造作成に成功してお り，中赤外域で 22 mJ（15 ns）にも及ぶ高エネルギー QPM-OPOを実証した。しかし，既存の非線形光学結晶では透明 領域が5 ~ 6 µm以下と限られている。一方，高い性能指数を有する化合物半導体は赤外域でも透明度が高く大きな
熱伝導率を有するが，複屈折性を持たないため複屈折位相整合（B PM）が不可能なため従来は非線形光学結晶として は検討されてこなかった。ここでは，拡散接合により QPM 構造を導入すること検討しており，そのための新規プロ セスを開発中である。これまでに 100 µm厚の GaA sプレートを拡散接合により４枚スタックすることに成功した。 現在，その光学的な特性などを評価中である。
b3) 一方，QPM法では波長変換特性を設計できるものの許容幅が狭くなることが問題であった。非線形材料の分散特性 を詳細に調べ，MgO:L N のd31を用いることで通信に有用な 1.56 µmで∂Λ/∂λ = 0となることを見出し，実験により52 nmの広帯域位相整合特性を実証した。このことは通信領域での超短パルスの取り扱いを可能とするものであり，今 後の展開が期待されている。
以上，広帯域波長可変光源をめざして高輝度マイクロチップレーザー，高性能非線形波長変換チップ，さらに新規光源を用 いた新しい応用までを含めた研究開発を進めている。
B -1) 学術論文
Y. SATO, T. TAIRA, N. PAVEL and V. LUPEI, “Laser Operation with Near Quantum-Defect Slope Efficiency in Nd:YVO4 under Direct Pumping into the Emitting Level,” Appl. Phys. Lett. 82, 844–846 (2003).
H. ISHIZUKI, T. TAIRA, S. KURIMURA, J. H. RO and M. CHA, “Periodic Poling in 3-mm-Thick MgO:LiNbO3 Crystals,” Jpn. J. Appl. Phys. 42, L108–L110 (2003).
N. E. YU, S. KURIMURA, K. KITAMURA, J. H. RO, M. CHA, S. ASHIHARA, T. SHIMURA, K. KURODA and T. TAIRA, “Efficient Frequency Doubling of a Femtosecond Pulse with Simultaneous Group-Velocity Matching and Quasi Phase Matching in Periodically Poled, MgO-Doped Lithium Niobate,” Appl. Phys. Lett. 82, 3388–3390 (2003).
A. LUPEI, V. LUPEI, T. TAIRA, Y. SATO, A. IKESUE and C. GHEORGHE, “Energy Transfer Processes of Nd3+ in Y2O3 Ceramic,” J. Lumin. 102-103, 72–76 (2003).
J. SAIKAWA and T. TAIRA, “Second-Harmonic Nonlinear Mirror CW Mode Locking in Yb:YAG Microchip Lasers,” Jpn. J. Appl. Phys. 42, L649–L651 (2003).
H. ISHIZUKI, I. SHOJI and T. TAIRA, “Periodical Poling Characteristics of Congruent MgO:LiNbO3 Crystals at Elevated Temperature,” Appl. Phys. Lett. 82, 4062–4064 (2003).
Y. SATO, N. PAVEL and T. TAIRA, “Laser Oscillation with more than 80% Slope Efficiency in Nd:YVO4 under Direct Pumping into the Emitting Level,” OSA TOPS 83, 46–50 (2003).
T. DASCALU, T. TAIRA and N. PAVEL, “Diode Edge-Pumped High Power Microchip Composite Yb:YAG Laser,” OSA TOPS 83, 231–234 (2003).
H. ISHIZUKI, I. SHOJI, T. TAIRA and S. KURIMURA, “Periodical Poling Characteristics of 5mol% MgO-Doped Congruent LiNbO3 Crystals at Elevated Temperature,” OSA TOPS 83, 248–253 (2003).
N. PAVEL, I. SHOJI, T. TAIRA, M. IWAI, T. YOSHINO, S. YAMAGUCHI and M. IMAEDA, “High-Power Blie Generation in a Periodically Poled MgO:LiNbO3 Ridge-Type Waveguide by Frequency Doubling of a Diode End-Pumped Nd:YAG Laser,” OSA TOPS 83, 388–392 (2003).
Y. SATO, I. SHOJI, T. TAIRA and A. IKESUE, “The Spectroscopic Properties and Laser Characteristics of Polycrystalline Nd:Y3ScxAl(5–x)O12 Laser Media,” OSA TOPS 83, 444–450 (2003).
S. ASHIHARA, T. SHIMURA, K. KURODA, N. E. YU, S. KURIMURA, K. KITAMURA, J. H. RO, M. CHA and T. TAIRA, “Group-Velocity-Matched Cascaded Quadratic Nonlinearities of Femtosecond Pulses in Periodically Poled MgO:LiNbO3,” Opt. Lett. 28, 1442–1444 (2003).
Y. SATO, T. TAIRA and A. IKESUE, “Spectral Parameters of Nd3+-Ion in the Polycrystalline Solid-Solution Composed of Y3Al5O12 and Y3Sc2Al3O12,” Jpn. J. Appl. Phys. 42, 5071–5074 (2003).
K. MIZUUCHI, A. MORIKAWA, T. SUGITA, K. YAMAMOTO, N. PAVEL, I. SHOJI and T. TAIRA, “High-Power Continuous Wave Green Generation by Single-Pass Frequency Doubling of a Nd:GdVO4 Laser in a Periodically Poled MgO:LiNbO3 Operating at Room Temperature,” Jpn. J. Appl. Phys. 42, L1296–L1298 (2003).
V. LUPEI, N. PAVEL and T. TAIRA, “Basic Enhancement of the Overall Optical Efficiency of Intracavity Frequency- Doubling Devices for the One-Micron Continuous-Wave Nd:Y3Al5O12 Laser Emission,” Appl. Phys. Lett. 83, 3653–3655 (2003).
M. IWAI, T. YOSHINO, S. YAMAGUCHI, M. IMAEDA, N. PAVEL, I. SHOJI and T. TAIRA, “High-Power Blue Generation from a Periodically Poled MgO:LiNbO3 Ridge-Type Waveguide by Frequency Doubling of a Diode End-Pumped Nd:Y3Al5O12 Laser,” Appl. Phys. Lett. 83, 3659–3661 (2003).
T. DASCALU, N. PAVEL and T. TAIRA, “90 W Continuous-Wave Diode Edge-Pumped Microchip Composite Yb:Y3Al5O12 Laser,” Appl. Phys. Lett. 83, 4086–4088 (2003).
V. LUPEI, N. PAVE , Y. SATO and T. TAIRA, “Highly Efficient 1063-nm Continuous-Wave Laser Emission in Nd:GdVO4,” Opt. Lett. 28, 2366–2368 (2003).
B -2) 国際会議のプロシーディングス
Y. SATO, N. PAVEL, T. TAIRA and V. LUPEI, “Near quantum-defect slope efficiency laser operation in Nd:YVO4 under direct pumping into the emitting level,” OSA Topical meeting on Advanced Solid-State Photonics, Texas, San Antonio, USA, 2-5 February 2003, MB12, 62–64 (2003).
T. DASCALU, T. TAIRA and N. PAVEL, “Diode radially-pumped microchip composite Yb:YAG laser:high power operation,” OSA Topical meeting on Advanced Solid-State Photonics, Texas, San Antonio, USA, 2-5 February 2003, TuB19, 213–216 (2003).
H. ISHIZUKI, I. SHOJI, T. TAIRA and S. KURIMURA, “Fabrication of periodically-poled structures in 3mm-thick MgO:LiNbO3 crystals for high-power wavelength conversion,” OSA Topical meeting on Advanced Solid-State Photonics, Texas, San Antonio, USA, 2-5 February 2003, TuC4, 230–232 (2003).
N. PAVEL, I. SHOJI, T. TAIRA, M. IWAI, T. YOSHINO and M. IMAEDA, “High-power blue generation in a periodically poled MgO:LiNbO3 ridge-type waveguide by frequency doubling of a diode end-pumped Nd:YAG laser,” OSA Topical meeting on Advanced Solid-State Photonics, Texas, San Antonio, USA, 2-5 February 2003, WC7, 350–353 (2003).
Y. SATO, I. SHOJI, T. TAIRA and A. IKESUE, “The spectroscopic properties and laser characteristics of a novel ceramic laser with Y3ScxAl(5–x)O12,” OSA Topical meeting on Advanced Solid-State Photonics, Texas, San Antonio, USA, 2-5 February 2003, WE10, 403–406 (2003).
H. ISHIZUKI, I. SHOJI, T. TAIRA and S. KURIMURA, “Periodic poling of MgO:LiNbO3 crystals for nonlinear wavelength conversion,” Material Solutions for Photonics, Tsukuba, 17-19 March 2003, 43–44 (2003).
S. ASHIHARA, T. SHIMURA, K. KURODA, N. E. YU, S. KURIMURA, K. KITAMURA, J. H. RO, M. CHA and T. TAIRA, “Femtosecond pulse compression using cascaded quadratic nonlinearities in periodically-poled lithium niobate,” Material Solutions for Photonics, Tsukuba, 17-19 March 2003, 45–46 (2003).
T. YAMADA, K. HAYASHI, S. KURIMURA, N. E. YU, K. KITAMURA, T. TAIRA and M. M. FEJER, “Periodical twin structure in quartz with high aspect ratio,” Material Solutions for Photonics, Tsukuba, 17-19 March 2003, 49–50 (2003). S. KURIMURA, N. E. YU, K. KITAMURA, T. YAMADA, K. HAYASHI, T. TAIRA and M. M. FEJER, “Periodical twinning for quasi-phase-matched quartz,” Conference on Lasers and Electro-Optics CLEO 2003, Baltimore, Maryland, USA, June 2, CMF3 (2003).
H. ISHIZUKI, I. SHOJI, T. TAIRA and S. KURIMURA, “Fabrication of periodical poling in 3mm-thick MgO:LiNbO3 crystals at elevated temperature,” Conference on Lasers and Electro-Optics CLEO 2003, Baltimore, Maryland, USA, June 2, CMF5 (2003).
N. E. YU, S. KURIMURA, K. KITAMURA, J. H. RO,, M. CHA, S. ASHIHARA, T. SHIMURA, K. KURODA and T. TAIRA, “Frequency doubling of fs-pulses with simultaneous group velocity and quasi phase matching in MgO-doped periodically poled lithium niobate,” Conference on Lasers and Electro-Optics CLEO 2003, Baltimore, Maryland, USA, June 2, CMO4 (2003).
T. DASCALU, T. TAIRA, N. PAVEL and I. SHOJI, “Diode edge-pumped microchip composite Yb:YAG laser:thermal effects and laser performances,” Conference on Lasers and Electro-Optics CLEO 2003, Baltimore, Maryland, USA, June 4, CWG2 (2003).
Y. SATO, N. PAVEL, I. SHOJI, T. TAIRA and V. LUPEI, “The laser oscillation with near quantum-limit slope efficiency under direct pumping in Nd:YVO4,” Conference on Lasers and Electro-Optics CLEO 2003, Baltimore, Maryland, USA, June 4, CWG4 (2003).
N. PAVEL, I. SHOJI, T. TAIRA, M. IWAI, T. YOSHINO and M. IMAEDA, “High-power blue emission by frequency doubling of a diode end-pumped Nd:YAG laser through a periodically poled MgO:LiNbO3 ridge-type waveguide,” Conference on Lasers and Electro-Optics CLEO 2003, Baltimore, Maryland, USA, June 4, CWO4 (2003).
V. LUPEI, N. PAVEL and T. TAIRA, “The effect of Nd concentration on fundamental and frequency-doubled CW laser emision of miniature Nd:YAG lasers,” Conference on Lasers and Electro-Optics CLEO 2003, Baltimore, Maryland, USA, June 5, CThM44 (2003).
S. ASHIHARA, T. SHIMURA, K. KURODA, N. EI. YU, S. KURIMURA, K. KITAMURA, J. H. RO, M. CHA and T. TAIRA, “Femtosecond cascaded quadratic nonlinearities under simultaneous quasi-phase-matching and group- velocitymatching,” Conference on Lasers and Electro-Optics CLEO 2003, Baltimore, Maryland, USA, June 5, CThU2 (2003). Y. SATO, I. SHOJI, AND T. TAIRA and A. IKESUE, “The polycrystalline Y3ScxAl(5–x)O12 as designable laser medium,” Conference on Lasers and Electro-Optics CLEO 2003, Baltimore, Maryland, USA, June 6, CFG4 (2003).
I. SHOJI, T. TAIRA and H. ISHIZUKI, “Periodical poling of 3mm-thick MgO:LiNbO3 crystals for high-power nonlinear wave-length conversion,” Conference Digest CLEO/EUROPE 2003, Munich GERMANY, June 23, CE2-2 (2003).
N. PAVEL, I. SHOJI, T. TAIRA, M. IWAI, T. YOSHINO and M. IMAEDA, “Harmonic blue light generation from a diode end-pumped Nd:YAG laser by a periodically poled MgO:LiNbO3 ridge-type waveguide,” Conference Digest CLEO/EUROPE 2003, Munich GERMANY, June 24, CA8T (2003).
N. PAVEL, V. LUPEI and T. TAIRA, “The effect of Nd concentration on 1064 and 946-nm emission of Nd:YAG lasers under continuous-wave Ti:Sapphire pumping,” Conference Digest CLEO/EUROPE 2003, Munich GERMANY, June 24, CA9T (2003).
T. DASCALU, T. TAIRA and N. PAVEL, “Thermo-optical effects in high-power diode edge-pumped microchip composite Yb:YAG laser,” Conference Digest CLEO/EUROPE 2003, Munich GERMANY, June 27, CA8-3 (2003).
I. SHOJI, T. TAIRA, A. IKESUE and K. YOSHIDA, “Great reduction of thermally-induced-birefringence effect in highly Nd3+-doped YAG ceramics by laser oscillation, ” Conference Digest CLEO/EUROPE 2003, Munich GERMANY, June 27, CA8-4 (2003).
Y. SATO, J. SAIKAWA, I. SHOJI, T. TAIRA and A. IKESUE, “The optical properties of novel microchip laser with polycrystalline gain media, solid solutions of neodymium-doped YAG and YSAG,” The 5th International Meeting of Pacific Rim Ceramic societies, Nagoya, 04-P-06, 90 (2003).
J. SAIKAWA and T. TAIRA, “Mode-locked Yb:YAG lasers by using SHG nonlinear mirror,” The 5th Pacific Rim Conference on Lasers and Electro-Optics, Taiwan, December 15-19, (2003).
B -4) 招待講演
平等拓範 , 「国際会議 A S S P 報告」, 第 4 回光材料・応用技術研究会 , 東京 , 2003 年 2 月 . T. TAIRA, “New generation of the ceramic lasers,” Stanford Univ., CA (U. S. A. ), June 2003.
平等拓範 , 「C L E O2003報告」第 1回光材料・応用技術研究会 , 東京 , 2003年 6月 .
T. TAIRA, “Diode pumped microchip laser for chromatic light source,” Grenoble Univ. (France), June 2003. T. TAIRA, “Diode pumped microchip solid-state lasers,” Bucharest (Romania), July 2003.
平等拓範 , 「レーザー入門∼光の基礎からレーザー研究の最前線まで∼」, 安城市市民文化センター, 2003年 7月 .
B -6) 受賞、表彰
平等拓範 , 第 23回（社）レーザー学会業績賞（論文賞）(1999). 平等拓範 , 第 1回（財）みやぎ科学技術振興基金研究奨励賞 (1999). 平等拓範、他 , 第 51回（社）日本金属学会金属組織写真奨励賞 (2001). 平等拓範、他 , （社）日本ファインセラミックス協会技術振興賞 (2002). 庄司一郎 , 第 11回（2001年秋季）応用物理学会講演奨励賞 (2001). 斎川次郎 , 応用物理学会北陸支部発表奨励賞 (1998).
B -7) 学会および社会的活動 学協会役員、委員
平等拓範 , レーザー学会 , レーザー素子機能性向上に関する専門委員会幹事 (1997-1999). 平等拓範 , レーザー学会 , 研究会委員 (1999- ).
平等拓範 , 電気学会 , 高機能全固体レーザと産業応用調査専門委員会幹事 (1998-2002). 平等拓範 , レーザー学会 , レーザー用先端光学材料に関する専門委員会委員 (2000-2002). 平等拓範 , レーザー学会 , 学術講演会プログラム委員 (2001).
平等拓範 , L A S E R S 2001, 国際会議プログラム委員 (2001). 平等拓範 , 米国スタンフォード大学 , 客員研究員 (1999-2002). 平等拓範 , 宮崎大学 , 非常勤講師 (1999-2000).
平等拓範 , 福井大学 , 非常勤講師 (1999- ). 平等拓範 , 理化学研究所 , 非常勤研究員 (1999- ). 平等拓範 , 物質・材料研究機構 , 客員研究員 (2001- ). 庄司一郎 , 日本光学会 , 企画・事業担当幹事 (2001- ). 科学研究費の研究代表者、班長等
平等拓範 , 基盤 B (2) 展開研究(No. 10555016) 研究代表者 (1998-2000). 平等拓範 , 基盤 B (2) 一般研究(No. 11694186) 研究代表者 (1999-2001). 平等拓範 , 地域連携推進研究(No. 12792003) 研究代表者 (2000-2002).
平等拓範, 科学技術振興調整費 ＜産学官共同研究の効果的な推進＞（輻射制御直接励起マイクロチップレーザー） 研究代表者 (2002- ).
平等拓範 , 基盤 A (2) 一般研究(No. 15206073) 研究代表者 (2003- ).
C ) 研究活動の課題と展望
結晶長が 1 mm以下のマイクロチップ固体レーザーの高出力化，高輝度化，多機能化と高性能な非線形波長変換方式の 開発により従来のレーザーでは困難であった，いわゆる特殊な波長領域を開拓する。このため新レーザー材料の開発，新レー ザー共振器の開発を行う。さらに，マイクロチップ構造に適した発振周波数の単一化，波長可変化，短パルス化についても 検討したい。この様な高輝度レーザーは多様な非線形波長変換を可能にする。そこで，従来の波長変換法の限界を検討す るとともに，これまでの複屈折性を用いた位相整合法では不可能であった高機能な非線形波長変換を可能とする新技術で ある擬似位相整合法のためのプロセス及び設計法の研究開発を行う。
近い将来，高性能の新型マイクロチップ固体レーザーや新しい非線形波長変換チップの研究開発により，中赤外域から紫 外域にわたる多機能な応用光計測を可能とする高機能・広帯域波長可変クロマチップレーザー（C hromatic Microchip L aser S ystem; C hroma-C hip L aser）が実現できると信じている。
分子スケールナノサイエンスセンター
分子金属素子・分子エレクトロニクス研究部門
小 川 琢 治（教授）
＊）
A -1)専門領域：有機化学、分子スケールナノサイエンス
A -2)研究課題：
a) サブマイクロメータ長π共役ポルフィリンワイヤーの合成と表面上での自己組織化 b) 粗表面で分子像観察可能なポルフィリンワイヤーの合成と，その単分子電気特性の計測 c) レドックスアクティブな有機金属錯体を用いた単電子素子の構築
d) 有機金属ポリマーでつないだナノギャップ電極の電気特性の研究 e) 有機分子の構造を利用した金ナノ粒子の自己組織化の制御
f) ナノ球リソグラフィーを利用したナノ構造体の構築とその物性の研究 g) 多探針電導性原子間力顕微鏡（分子スケールプローバー）の作成
A -3)研究活動の概略と主な成果
a) 原子レベルの精度の設計が可能で，しかも巨視的な（マイクロメーターからミリメーター）大きさを持つ構造体の作 成法の確立は，ナノサイエンスの基盤となる重要な課題である。これを，有機合成的手法と分子の自己組織化能を利 用して実現しようとした。まず，直径が約 1 nm，長さが 100∼ 500 nm程度のポルフィリンワイヤーを合成し，これを キャスト法でグラファイト上に展開し原子間力顕微鏡で観察したところ，展開条件により①高さ約0.4 nm，鎖間距 離約 5 nmで並んだ矩形構造体，②高さ約 0.4 nm，鎖間距離約 10 nmで並んだ構造体，③高さ約 1.0 nm，鎖間距離約 15 nmで並んだ構造体の３種類ができることがわかった。高さが分子力場計算で求めた値（約1 nm）より低いのは，基盤 上での吸着と，原子間力顕微鏡のカンチレバーによる圧縮のためと考えられる。①の構造体は，分子鎖が１本ずつグ ラファイト表面に並び，表面上で分子鎖が横に広がって横の分子鎖との疎水相互作用により構造体を形成した物と 考えている。②の構造体は，①の構造体の上に２層目の分子鎖が並んだもので，１層目の分子鎖の影響で２層目分子 同士の疎水相互作用が減り分子鎖間の反発により，１本おきに並んだ物ではないかと考えている。③の構造体は，高 さがおよそ２倍になっていること，分子鎖間の距離が①のおよそ３倍になっていることなどから，分子鎖が２∼３ 本絡み合いバンドルとなり，これが並んで組織体を作った物と考えている。こうした巨大分子は，1 nm以下の小さ な分子とは異なる複雑な自己組織体を生じる点で大変興味深い。巨大分子の構造を直線以外の物にした場合の自己 組織化を現在検討中である。
b) 単一分子の電気伝導度測定は既に２∼３の研究例が報告されているが，実際に単一分子を計測しているとの証拠は， いずれの場合も間接的なものしかなく，走査プローブ顕微鏡などで単一分子像を確認しながらの電気伝導性の測定 例はない。分子像を観察しながら，電気伝導を計測する手法としては，後述する多探針電導性原子間力顕微鏡を用い る方法，蒸着電極および１探針電導性原子間力顕微鏡を用いる方法，ナノギャップ電極を用いる方法を考えた。いず れに方法でも，分子の長さが100 nm以上ないと計測が困難である。また，ナノギャップ電極を用いる方法や，ゲート 電極を使う実験では，その計測基板が原子レベルでは平坦でなく1 nm程度の凹凸がある。そうした粗い表面上でも
分子像が観察できるように，分子ワイヤーの直径が分子力場計算による見積もりで約5 nmの物を設計した。デンド ロン保護されたジアセチレン連結ポルフィリンワイヤーの合成を行い，キャスト法，L B トラフを用いる方法によっ て基板（HOPG，酸化シリコン）上に分散させた。原子間力顕微鏡による分子像の観察の結果，キャスト法によるHOPG 基板上においては，基板結晶表面に沿った分子の配列が観察された。L B トラフを用いて酸化シリコン基板上に展開 した場合は，ネットワーク状の配列構造が観察された。観測された分子の高さは，およそ2.4 nmであり計算で求めた 値のおよそ半分であるが，これも基盤上での吸着と，原子間力顕微鏡のカンチレバーによる圧縮のためと考えられ る。この酸化シリコン基板の凹凸はおよそ 1 nmであり，分子の直径が小さな物では分子像の観察はできなかった。 今回合成した分子を用いるとかなりの凹凸がある表面でも分子像の観察が可能であることが明らかになった。更に ネットワーク構造に金属電極を蒸着させ，電導性原子間力顕微鏡を用いて電気伝導性の測定を行なった結果，分子 上における電流観測が示唆される結果を得た。
c) これまでに報告されたクーロンブロッケード現象は，金属の微粒子を用いており，微粒子の体積により決まる静電 反発エネルギーにより生じている。分子は，分子軌道により決まる電子順位を持っており，電子が注入されるとその 次に入ろうとする電子がその順位により決まる静電反発により同様のクーロンブロッケード現象が見られるはず であると考えた。金属微粒子であると室温でクーロンブロッケード現象を観測するには 1 nm以下の直径が必要で あり，このサイズの大きさのそろった微粒子を作成することはそれほど容易ではないが，有機分子であれば本質的 に全ての粒子＝分子が同じ静電エネルギーを持つことになるので，クーロンブロッケード現象を利用した単電子素 子の材料としては金属微粒子よりも優れた物になることが期待できる。しかし，通常の有機分子であれば，１電子が 注入された段階でアニオンラジカルになりあまり安定ではない。そこで，いくつかの安定な酸化還元状態を取るこ とが可能な有機金属錯体を用いることにした。ルテニウム錯体の周辺をデンドリマーで覆いトンネルギャップとし た分子を合成し，これと絶縁体ポリマーの混合物を約 20 nmのギャップを持つ電極にキャストした。その電気特性 をはかるとdI/dV-Vスペクトルにおいて比較的再現性良くピークが観測された。これは，当初期待していた分子によ るクーロンブロッケード現象であると考えている。
d)ルテニウム錯体の両端にターチオフェニルをつけた分子をポリマー化させ，約20 nmのギャップ電極につけたデバ イスを作成した。このデバイスのI-V 特性を種々の温度で計測した結果を，様々な伝導機構を用いて解析した。その 結果，電圧領域，温度領域により伝導機構が異なることが，わかりフランケループール型の伝導や，ショットキー型 伝導などが重なり合っていると考えると実験結果が解析できることがわかった。この実験において，伝導に関わっ ている分子の数はおよそ数百∼千分子程度と見積もっている。単分子におけるこうした緻密な計測はまだ行われて いないが，同様の解析が可能になると考えている。
e) ポルフィリン環に４つないしは８つのアルキル鎖を付けその末端にジスルフィド基をつけた分子を合成した。その 大きさは，3–5 nmであり，ジスルフィド基が金に吸着すると最大で5 nm四方の面積を一つの分子で覆うことが可能 になる。今回は，この種の分子を金ナノ粒子に吸着させ，一つないしは二つの分子が金ナノ粒子一つに吸着した化学 種を作り，分子同士の相互作用を利用してこの金ナノ粒子を自己組織化させる試みを行った。予備的な実験におい て作成した生成物の走査電子顕微鏡像においては，様々な形状を持つナノ粒子組織体と思われる物ができている。 現在，この組織体の透過電子顕微鏡による解析を行う予定でいる。
f) もっとも自由度が高く一般的なナノ構造の作成方法は，電子線描画装置を用いる方法であり，現在のC PUなどに用 いられている V L S I も元の回路パターンはこの手法で作成されている。最先端の技術では既に 10 nmを切るパター ンを作成することも可能であるが，装置が非常に高価である，ランニングコストも高額である，走査によりパターン
を作るため複雑なパターンは長時間かかり多量生産には不向きであるなどの欠点がある。そこで，より安価に，電子 線描画装置よりも微細なパターンを描画でき，多量生産が可能である手法を開発中である。こうした方法として，ナ ノ球の自己集合を利用したナノ球リソグラフィーや，分子定規法が既に報告されているが，この手法を発展させた， ナノロッドや様々なナノ構造体の作成を行っている。
g) ナノ構造体の電気特性を再現性良く，高精度で計測する装置として多探針電導性原子間力顕微鏡（MP-C A F M）を開 発中である。多探針走査トンネル顕微鏡（MP-ST M）は，既に市販品があるが，原子間力顕微鏡はまだ実働している物 は世界中で１台もない。しかし，電導性がそれほど高くない単一分子の電気伝導を計測することは，MP-ST Mでは不 可能であり，MP-C A F Mが必須である。この装置を電導性カンチレバーで使用することで，分子スケールの万能プロー バーとすることが目的である。この装置が完成すると，上記で作成した様々な新規ナノ構造体の電気特性が効率よ く，高精度で計測することが可能になる。現在，物材機構，J E OL との共同研究体制を整えているところであり，来年 度中には完成の予定でいる。
B -1) 学術論文
H. SATO, E. SENBARA and T. OGAWA, “Synthesis and Properties of Meso-Tetraaryl Rhodium Porphyrin with Axial Ligand of Molecular Wire,” Int. J. Nanoscience 1, 489–494 (2002).
S. MAEDA and T. OGAWA, “Formation of Gold Nano-Particles/Oligothiophene Dithiols Composite Thin Films between Micro-Gapped Gold Electrodes and Their Electronic Properties,” Int. J. Nanoscience 1, 557–562 (2002).
H. OZAWA and T. OGAWA, “Synthesis of Thick Porphyrin Molecular Wires by a Palladium Catalyzed Oligomerization,” Int. J. Nanoscience 1, 483–487 (2002).
H. ENDO and T. OGAWA, “Synthesis of Novel Nano-Meter Size Ruthenium Complexes for Single Electron Charging Devices and Their Electrochemical Properties,” Int. J. Nanoscience 1, 631–635 (2002).
M. E. ANDERSON, R. K. SMITH, Z. J. DONHAUSER, A. HATZOR, P. A. LEWIS, L. P. TAN, H. TANAKA, M. W. HORN and P. S. WEISS, “Exploiting Intermolecular Interactions and Self-Assembly for Ultrahigh Resolution Nano- lithography,” J. Vac. Sci. Technol., B 20, 2739–2744 (2002).
E. MOURI, T. NAKANISHI, N. NAKASHIMA and H. MATSUOKA, “Nanostructure of Fullerene-Bearing Artificial Lipid Monolayer on Water Surface by in Situ X-Ray Reflectometry,” Langmuir 18, 10042–10045 (2002).
T. NAKANISHI, M. MORITA, H. MURAKAMI, T. SAGARA and N. NAKASHIMA, “Structure and Electrochemistry of Self-Organized Fullerene-Lipid Bilayer Films,” Chem. Eur. J. 8, 1641–1648 (2002).
T. NAKANISHI, I. YILMAZ, N. NAKASHIMA and K. M. KADISH, “Thermodynamic Study of Ion-Pairing Effects between Reduced Double-Decker Lutetium(III) Phthalocyanines and a Cationic Matrix,” J. Phys. Chem. B 107, 12789–12796 (2003).
I. YILMAZ, T. NAKANISHI, A. GÜREK and K. M. KADISH, “Electrochemical and Spectroscopic Investigation of Neutral, Oxidized and Reduced Double-Decker Lutetium(III) Phthalocyanines,” J. Porphyrins Phthalocyanines 7, 227–238 (2003).
B -3) 総説、著書
小川琢治 , 「単一分子ないしは少数分子の電気特性の研究の最近の展開」, Electrochemistry 71, 952–955 (2003).
田中啓文, 「自己組織化分子膜を用いたナノ構造制御∼分子間相互作用と自己組織化を超高精密ナノリソグラフィーに利 用する∼」, 応用物理学会薄膜・表面物理分科会 ニュースレター 118, pp.10–18 (2003).
B -4) 招待講演
小川琢治, “Synthetic Approach toward Molecular Nanoscience,” Molecular and Bio-electronics International Conference 2,
東京 , 2003 年 3 月 .
小川琢治, “Nanotech roundtable Self-organization in Nanotechnology,” organized by Nanotechnology Research Institute,
National Institute of A dvanced Industrial S cience and T echnology, 東京，2003年 3月．
小川琢治, 「合成化学からのナノサイエンスへのアプローチ」, ナノ支援京都シンポジウム, 京都 , 2003 年 3 月 . 小川琢治, 「ナノ電極で測る」, 日本化学会春期年会・先端ウオッチング , 東京 , 2003年 3月 .
小川琢治, “Design and synthesis of organometallic complexes optimized for molecular electronic devices,” International Symposium Nano-Science of Advanced Metal Complexes, 岡崎市, 2003年3月.
田中啓文 , “Fabrication, Observation and Measurement of Nanostructures,” International Conference on Nanoscience of Advanced Metal Complex, 岡崎市, 2003年3月.
田中啓文, “Nonconventional Lithography Utilizing the Molecular Ruler Method,” Tae Kyung Ahn, Sang Min Kim and Paul Weiss, ME&D14, Seoul (Korea), March 2003.
小川琢治, 「分子ナノサイエンスのための有機合成」, 九州大学２１世紀 C OE 講演会 , 福岡 , 2003年 5月 .
小川琢治, 「サブミクロン−ミクロンサイズπ-共役分子系の合成的研究」, 学術創成研究費「分子・DNAレベルの素子」研究
会 , 東京工業大学すずかけ台キャンパス, 2003 年 7 月 .
田中啓文, 「自己組織化で得られる単分子多層膜を利用した新リソグラフィー法 ＝ 分子定規法」, 電気通信大名取研セミ ナー, 2003年 7 月 .
小川琢治, 化学技術戦略推進機構「単一分子発光研究会」, 東京 , 2003年 9 月 .
田中啓文 , “New lithography method using molecular ruler,” Seminar in Univ. of Pittsburg, 2003年9月.
小川琢治, 「分子ナノ科学への有機化学的アプローチ」, 産業技術総合研究所特別セミナー, つくば市 , 2003年 11月 . 小川琢治, 「単一・少数有機分子の電気特性計測のための有機化学的アプローチ」, 東北大学金属材料研究所研究会「ナ
ノカーボンエレクトロニクス」, 仙台市 , 2003 年 11月 .
小川琢治, “Organic Synthesis for Molecular Nano-Science,” The 11th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy,
熱川 , 2003 年 12 月 .
小川琢治, 「有機・無機ナノ構造体の創製とナノサイエンス」, 機能性有機電子材料専門委員会（J E IT A ）, 東京, 2003年12
月 .
小川琢治, 「無機・有機ナノ構造体の作成とその電気特性」, 核融合科学研究所 NIF S セミナー, 土岐市 , 2003年 12 月 .
中西尚志, 「フラーレン・フタロシアニン・ルテニウム二核錯体を素材とした機能性薄膜修飾電極の構築及び機能解明」, 東 京都立大学第 32 回理学部化学科コロキウム, 八王子市 , 2003年 12月 .
B -7) 学会および社会的活動 学協会役員、委員
独立行政法人通信総合研究所基礎先端部門関西先端研究センターナノ機構グループ併任職員 (2000- ). 日本学術振興会産学協力研究委員会「分子ナノテクノロジー研究委員会」委員 (2001- ).
日本学術振興会「次世代エレクトロニクスに向けての物質科学とシステムデザインに関する研究開発専門委員会」委員 (2001- ).
文部科学省 科学技術政策研究所科学技術動向研究センター 専門調査員 (2001- ).
国際高等研究所 特別研究「次世代エレクトロニクスに向けての物質科学とシステムデザイン」プロジェクトメンバー (2001- ).
応用物理学会 有機分子・バイオエレクトロニクス分科会幹事 (2002- ). A sia Nano国際会議，組織委員 (2002).
産業総合研究所 客員研究員 (2003- ).
科学技術振興事業団 戦略的基礎研究「精密分子設計に基づくナノ電子デバイス構築」 チームアドバイザー (2003- ). 科学研究費の研究代表者、班長等
小川琢治 , 萌芽(No.14654135), 研究代表者 (2002-2003). 小川琢治 , 基盤研究 A (No.15201028), 研究代表者 (2003-2006).
B -8) 他大学での講義、客員
愛媛大学理学部 , 集中講義「コンピュータ化学」, 2003年 8月 4-5日 . 東京都立大学理学部 , 集中講義「ナノサイエンス」, 2004年 2月 4-5 日 .
C ) 研究活動の課題と展望
A -3の項で述べた以外に，これからの課題として次のことを考えている。
・ 全自動合成装置を使った巨大分子の合成法の確立：巨大分子を合成するのは，いまだに非常に時間と労力がかかる 作業である。しかし，その大部分は単純作業であり，自動化が可能であると考えている。今年度の科学研究費助成金 により購入した全自動合成装置を利用して，単にプログラミングするだけで任意の組み合わせと大きさの巨大分子 を合成できるシステムを開発したい。これにより，これまで不可能だと考えられていた複雑な巨大分子も合成が可 能になると考えている。
・ 新規電極材料，新規分子−電極結合法の研究：単分子の電気特性は分子−電極の界面の影響を大きく受けているこ とがわかってきた。これまでの金−チオール以外の手法で分子を電極につなげることが必要である。
・ 単分子デバイスの光機能の研究：単分子レベルの受光，発光の研究を行いたい。
＊）2003 年 2月 1日着任
夛 田 博 一（助教授）
A -1)専門領域：有機エレクトロニクス、分子スケールエレクトロニクス
A -2)研究課題：
a) 有機薄膜電界効果トランジスターの作製と動作機構の解明 b)ナノギャップ電極の作製と有機デバイスへの応用
c) シリコン−炭素ナノインターフェースの構築 d)スピン偏極 S T M の開発
A -3)研究活動の概略と主な成果
a) 仕事関数の異なるソース，ドレイン電極を用いることにより，有機トランジスターにおけるキャリアの注入を検討 した。アルミニウムと金を電極として用いることにより，アルミニウムからは電子が，金からは正孔が注入され，ポ リマー材料で正孔と電子の再結合による発光を確認した。
b)リソグラフィー法により作製したマイクロギャップ電極を，電気メッキにより太らせ，ナノメーターサイズのギャッ プを有する電極を作製した。片側を金，反対側を銀というように仕事関数の異なる金属でメッキすることにより， キャリアの注入障壁に関する知見を得た。
c) 水素終端シリコン(111)面に 1- アルケンなど末端に２重結合を有する分子を反応させることにより，均一な単一分 子薄膜の作製を行ない，その構造を原子間力顕微鏡（A F M），接触角測定，分子シミュレーションにより調べた。原子 間力顕微鏡のシリコン製カンチレバー表面に分子を固定化することに成功し，表面の摩擦力顕微鏡像および非接触 原子間力顕微鏡像の観察を行った。
d)液体ヘリウム温度で，高分解能のフタロシアニン分子像を観察し，分子像のコントラストのバイアス依存性を確認
した。dI/dV 測定に成功し，状態密度の詳細な解析が可能となった。
B -1) 学術論文
M. ARA and H. TADA, “Friction Force Microscopy Using Silicon Cantilevers Covered with Organic Monolayers via Silicon- Carbon Covalent Bonds,” Appl. Phys. Lett. 83, 578–580 (2003).
T. ISHIBASHI, M. ARA, H. TADA and H. ONISHI, “Molecular Conformation of n-Alkyl Monolayers Covalently Bonded to Si(111) Probed by Infrared-Visible Sum-Frequency Spectroscopy,” Chem. Phys. Lett. 367, 376–381 (2003).
B -2) 国際会議のプロシーディングス
H. TADA, M. ARA and S. TANAKA, “Wet Process Molecular Planting in A Specific Site in Silicon with Si–C Covalent Bonds,” MRS Proc. 739, H7.37 (2003).
B -3) 総説、著書
H. TADA, 「有機半導体膜のキャリア移動度測定技術」, 「有機トランジスタの動作性向上技術」, 技術情報協会 (2003). H. TADA, 「有機トランジスタ」, ナノテクノロジーハンドブック編集委員会編 , 「ナノテクノロジーハンドブック」, オーム社 (2003).
H. TADA, 「有機薄膜におけるキャリア移動度の評価」, 月刊マテリアルステージ , 技術情報協会 (2003).
B -5) 特許
多田博一、荒 正人（関西ティー・エル・オー）, 「シリコン製被加工物への微細パターン形成方法」, 特開 2003- 168682 (2003.6.13).
B -7) 学会および社会的活動 学協会役員、委員
応用物理学会講演プログラム委員 (2003- ).
応用物理学会有機分子バイオエレクトロニクス分科会常任幹事 (1995-1997, 1999-2001). 化学技術戦略推進機構 インターエレメント化学ワーキンググループ委員 (2000-2001). 化学技術戦略推進機構 コンビナトリアル材料化学産官学技術調査委員会委員 (2000-2001). 電気学会ハイブリッドナノ構造電子材料調査専門委員会委員 (1997-1999).
学会の組織委員
国際固体素子・材料コンファレンス（S S D M）論文委員 (2003- ).
光電子機能有機材料に関する日韓ジョイントフォーラム組織委員 (2000-2003).
環太平洋国際化学会議におけるシンポジウム “Ordered Molecular Films for Nano-electronics and Photonics,” 組織委員 (2000).
学会誌編集委員
「応用物理」編集委員 (2003- ).
「表面科学」編集委員 (1994-1996).
B -8) 他大学での講義、客員
名古屋大学工学研究科物質制御工学専攻 , 「物質制御工学特論 V I」, 2003年 . 京都大学工学研究科電子物性工学専攻 , 「分子エレクトロニクス」, 2000-2003 年 . 東京工業大学応用セラミックス研究所 , 非常勤講師 , 2001 年 2 月 .
C ) 研究活動の課題と展望
有機電界効果トランジスタ（OF E T ）は，１９９０年代後半になりペンタセン蒸着膜が，アモルファスシリコンに匹敵する1 cm
2
/V s 程度の正孔移動度を示したことや，大気中でも安定なＮ型半導体特性を示す材料が見出されたこと，インクジェットプリント やスクリーン印刷のような簡便な手法で作製できることが示されたことにより，有機E L デバイスの市場化の動きとも相俟って， 米国，ドイツ，オランダなどでフレキシブル化，低コスト化を意図した全有機デバイスの開発研究が活発化している。一方，無 機半導体デバイスにおける微細化の物理的・技術的限界が見え始め，新しいパラダイムに基づくデバイス設計の必要性が 指摘されている。そのひとつとして，有機分子を高度に組織化した分子スケール素子が検討されている。走査プローブ顕微 鏡をはじめとするナノ計測・加工ツールの急速な進歩により，構成要素となる単一分子あるいは小数分子系の電気特性を計 測することも可能となり，分子スケールエレクトロニクスとよばれる研究領域が着実に広がっている。基礎特性を調べる方法 のひとつとして，電界効果トランジスター構造が用いられ，１本のカーボンナノチューブや単一分子を用いた研究が行われて
いる。有機デバイスおよび分子デバイスの実現のために避けて通れない主な課題は下記の３点である：①不純物の問題，吸 着ガスの問題，②信号（キャリア）の入出力インターフェースの問題，③グレイン境界でのキャリア輸送の問題。我々は，前述 のアプローチでこれらの問題解決の糸口を掴みたいと考えている。
